Архиепископ Вильнюса, возобновитель и генеральный настоятель Конгрегации Клириков-Мариан во имя Непорочного Зачатия Блаженной Девы Марии (Congregatio Clericorum Marianorum sub titulo Immaculatae Conceptionis Beatae Virginis Mariae). После создания независимых государств Польши и Литвы общался с представителями русских общин, передавал деньги - пожертвования Ватикана на открытие и содержание приюта для русских детей в Вильно, также жертвовал и от себя лично. В 1924 г. основал Восточную белорусскую ветвь ордена марианов в монастыре в Друе с целью устроения богослужений в восточном обряде, просветительской работы и изучения византийской духовности, что должно было, по мысли Матулайтиса, способствовать сближению католичества и православия. Из Друи вышли многие деятели русского католического движения в эмиграции. Владыка Юрий Матулайтис разрешил иезуитам восточного обряда основать свой монастырь в Альбертине, вернул Ордену Василиан церковь и монастырь в Торокане. В 1925 г. он был свидетелем присоединения к католичеству православного архимандрита Свято Духова монастыря и ректора Виленской семинарии Филиппа (Морозова). Скончался в 1927 г.

В 1987 г. папа Иоанн Павел II причислил Георгия Матулайтиса к лику блаженных.